燃料元件是壓水堆核電廠的核心部件，燃料元件包殼是核電廠防止放射性物質(zhì)向環(huán)境釋放縱深防御系統(tǒng)的第一道屏障，燃料元件性能的好壞對壓水堆核電廠運行的安全可靠性和經(jīng)濟性至關(guān)重要。目前國內(nèi)外核電廠一般通過一回路核素的放射性水平來評價燃料元件在堆內(nèi)的運行狀態(tài)。

　　【摘要】碘及其同位素作為燃料包殼運行性能的特征核素，對分析燃料包殼完整性具有重要意義。本文主要介紹碘-131及碘-134的產(chǎn)生消失機理及變化趨勢；介紹碘及其同位素在燃料性能分析中的應(yīng)用。

　　【關(guān)鍵詞】職稱論文發(fā)表,碘及其同位素,變化趨勢,燃料包殼運行性能,分析

　　1引言

　　用于燃料包殼運行性能判斷的方法及核素很多，本文重點介紹一回路特征核素碘及其同位素的變化趨勢及與燃料包殼運行性能之間的關(guān)系，以及時、準確的分析判斷燃料組件運行性能。

　　2碘及其同位素的選擇

　　對于燃料包殼完整性定性、定量的分析，大都基于三族核素，這些核素為：

　　惰性氣體：Xe-133、Xe-133m、Xe-135、Xe-138、Kr-85m、Kr-87、Kr-88

　　碘類：I-131、I-132、I-133、I-134、I-135

　　銫類：Cs-134、Cs-137

　　由于惰性氣體在化學上的不活潑性，它們的逃逸釋放主要是受物理因素的控制，如擴散和破損尺寸等。Cs-134與Cs-137的比值可以用來表征破損燃料的燃耗水平，但即使在有燃料缺陷的堆芯中，其活度水平也常常是在監(jiān)測線以下無法測到。

　　碘-131及其同位素放射性比活度已被國內(nèi)外作為表征燃料包殼運行性能的特征核素，選擇碘作為分析燃料包殼性能分析的特征核素，主要由于碘及其同位素具有如下特性：

　�。�1）碘及其同位素在堆內(nèi)設(shè)備及一回路管壁上沒有顯著沉積。

　�。�2）放射性釋放與冷卻劑中的比活度關(guān)系比較容易建立。

　�。�3）通過γ譜儀能比較容易測量出來。

　�。�4）碘同位素半衰期范圍較廣。

　　3碘及其同位素的產(chǎn)生消失機理

　　碘及其同位素的衰變常數(shù)如下表：

　　指標碘-131碘-132碘-133碘-134碘-135

　　衰變常數(shù)λ，S-11.0E-068.4E-059.25E-062.2E-042.95E-05

　　上表可見，碘-131半衰期最長，碘-134半衰期最短。下面僅選擇碘-131及碘-134來分析其在堆內(nèi)的變化趨勢。

　　碘-131產(chǎn)生與消失機理

　　碘-134產(chǎn)生消失機理

　　在機組運行過程中，某一種核素的變化遵循如下公式：

　　=γjiσf，jNjφ+σc，i-1Ni-1φ+λi’Ni’-σf，jNiφ-σc，i-Niφ-λiNi

　　其中：：Ni核素的變化率

　　γjiσf，jNjφ：由Nj核素裂變到Ni核素所導致的產(chǎn)生率

　　σc，i-1Ni-1φ：由Ni-1種核素俘獲中子到Ni核素所導致的產(chǎn)生率

　　λi’Ni’：由Ni’核素衰變到Ni核素所導致的產(chǎn)生率

　　σf，jNiφ：由Ni核素本身裂變所導致的消失率

　　σc，i-Niφ：由Ni核素俘獲中子所導致的消失率

　　λiNi：由Ni核素衰變所導致的消失率

　　簡而言之，某一種核素的活度值應(yīng)該等于該核素的產(chǎn)生量減去消耗量。

　　根據(jù)上述核素變化公式可見，碘-131產(chǎn)生的速度大于其消耗的速度，故在循環(huán)初始，碘-131放射性活度應(yīng)該呈上升趨勢。同理，碘-134產(chǎn)生時間42m，衰變時間52m，故其產(chǎn)生速率略大于其消失速率，其在循環(huán)初期活度也應(yīng)呈上升趨勢。但碘-134產(chǎn)生消失時間接近，故可以初步認為其達到平衡的時間短于碘-131。

　　4碘及其同位素比活度應(yīng)用

　　碘-131及其同位素在冷卻劑中的活度水平受如下參數(shù)影響：功率變化；凈化流量；破口類型。

　　當活度是由破損燃料棒和鈾沾污引起的，長壽命核素碘-131與短壽命核素的比不同，原因是長壽命核素的活度水平及變化趨勢對破損燃料棒比較敏感。短壽命核素活度水平主要受沾污鈾及開放型大破口的影響。下面介紹幾種常用的用碘-131及其同位素來判斷燃料包殼完整性的方法。

　　4.1碘-131當量比活度及其應(yīng)用

　　碘-131劑量當量（131Ieq）的概念與甲狀腺內(nèi)污染有關(guān)，131Ieq體現(xiàn)了碘-131比活度，此碘-131獨自本身產(chǎn)生的劑量與此刻主回路所存在的各碘同位素產(chǎn)生的劑量相同，對應(yīng)于取樣時刻主回路中各碘同位素按照下式折算成131Ieq；

　　131Ieq=131I+132I/30+133I/4+134I/50+135I/10

　�。�1）碘峰

　　如果通過一回路放化分析數(shù)據(jù)檢測到131Ieq活度峰，則證明燃料包殼存在缺陷。在如下三種情況下均會引起131Ieq活度峰。堆芯功率驟降或停堆；堆芯功率驟升；一回路系統(tǒng)壓力降低。因此機組在上述幾種情況下運行時，應(yīng)重點關(guān)注一回路放射性比活度是否出現(xiàn)碘峰及碘峰的大小。

　　（2）碘活度限值

　　為了評價堆內(nèi)燃料組件的運行狀況，按照國家核安全局的要求，電廠一般會規(guī)定一個運行限值，國內(nèi)電廠一般以碘-131當量活度作為包殼運行性能的限值指示。規(guī)定131Ieq大于某一水平（如4.44GBq/t假設(shè)全堆有19根燃料棒包殼破損的情況）則機組需要停止負荷跟蹤，加強監(jiān)督，131Ieq大于某一水平（如37GBq/t，假定全堆燃料元件破損率為0.25%）則機組需要在規(guī)定的時間內(nèi)后撤，機組運行需要采取一系列手段來保證機組的安全。

　　為了更好的對燃料包殼性能進行分析，可以根據(jù)各電廠實際情況制定131Ieq內(nèi)控限值，以便及早采取相應(yīng)的運行措施，為機組的安全運行預(yù)留裕度。（3）KEPCO法

　　KEPCO法是利用堆芯中全部燃料中的碘131核素的總量來評價泄露的燃料棒數(shù)目的方法，它利用冷卻劑系統(tǒng)裂變產(chǎn)物活度的周期性測量結(jié)果計算泄漏燃料棒的數(shù)目。該方法由KOREAELECTRICPOWERCORPORA-TION開發(fā)。

　　穩(wěn)態(tài)工況下，燃料棒泄漏率可由下式求出：

　　其中：

　　F：燃料棒的泄漏率；

　　Nc：冷卻劑中核素濃度，采用I-131的平均活度，單位Ci/g；

　　Mc：冷卻劑的總質(zhì)量，單位g；

　�。篒-131的衰變常數(shù)，單位sec-1；

　　D：稀釋系數(shù)，D=

　　Bo：初始硼濃度，單位ppm；

　�。号饾舛葴p少率，單位ppm/sec；

　　t：運行時間，單位sec；

　　DF：核素除鹽除污系數(shù)，取10；

　　QL：化學容積控制系統(tǒng)的凈化流量，單位m3/s；

　　Vc：冷卻劑系統(tǒng)的容積，單位m3；

　�。汉怂厝菘叵湎麥p份額，對于I-131，該值為0.01；

　�。汉怂靥用搸茁剩╯ec-1），對于I-131，該值為1.3E-08；

　　NF：燃料中的總核素（poputationofnuclideinthefuel），單位Ci；堆芯全部燃料中的碘131核素的總量。

　　泄漏燃料棒的數(shù)目=F堆內(nèi)總的燃料棒數(shù)目。

　　4.2碘-131/碘-133比值的應(yīng)用

　　（1）碘-131/碘-133關(guān)系圖

　　裂變產(chǎn)物主要是經(jīng)擴散，擊出和反沖機理從芯塊中釋放到芯塊、包殼間隙的，而裂變產(chǎn)物從間隙到冷卻劑的釋放率正比于包殼缺陷的大小和泄漏燃料棒的功率。碘-131衰變常數(shù)比碘-133的衰變常數(shù)約小一個數(shù)量級，這兩種核素在冷卻劑中的放射性比活度的比值隨破口尺寸的減少而增加，因此根據(jù)冷卻劑中碘-131/碘-133的值可以計算出燃料棒的破口尺寸和破口數(shù)量。

　�。�2）反沖份額修正

　　我們通過放化分析取樣測得的碘活度通常是兩者之和，這就需要找到一個方法把沾污鈾產(chǎn)生的活度區(qū)分開來，使其真實反應(yīng)燃料包殼運行情況。由于碘-131與碘-134半衰期存在差別，故用燃料破損產(chǎn)生的碘-131放射性活度比上沾污產(chǎn)生的放射性比活度，將其比值與碘-134做對比，看其關(guān)聯(lián)性，即可判斷碘核素活度的升高是由沾污鈾引起的還是破損燃料組件引起的。

　　怎樣將鈾沾污引起的碘-131放射性比活度剔除是一個值得考慮問題，按照西屋公司的做法，以碘-133作為一個參照同位素，除去碘-131反沖釋放的貢獻。按照西屋公司設(shè)計的壓水堆核電站：

　�。�1）

　�。�2）

　　式中腳碼定義如下：

　　D=擴散成份

　　R=反沖成份

　　0=觀測的總量

　　式即擴散份額（錠片內(nèi)裂變產(chǎn)物通過包殼破損進入堆冷卻劑的份額）與測得的進入堆冷卻劑的總量（擴散+反沖）的比值，通過該比

　　值可對反沖分額進行修正的比例值。式中。

　　Yi：i核素的裂變產(chǎn)額；Y131=2.93%；Y133=6.59%

　　λi：i核素的衰變常數(shù)；λ131=1.0×10-6sec-1；λ133=9.26×10-6sec-1

　　β：下泄系統(tǒng)凈化流量率；壓水堆核電站典型的凈化流量常數(shù)：2×10-5sec-1

　　代入上式后：

　　經(jīng)過計算導出相應(yīng)的值，確定反沖份額（沾污鈾

　　貢獻）的具體數(shù)值，然后看與測量的碘-134升高的比例有無關(guān)聯(lián)，如果有，證明是更換燃料后因裝入有表面鈾污染的元件所致。

　　4.3碘-131，碘-134放射性比活度應(yīng)用

　�。�1）FRI值計算

　　WANO手冊規(guī)定，對于壓水堆在穩(wěn)態(tài)工況下運行，如果反應(yīng)堆中有一根或多根的燃料元件破損，可能會造成燃料可靠性指標（FRI）大于19Bq/g。

　　如果修正后計算的I-131放射性比活度不大于19Bg/g，就認為“燃料零泄漏”或者“清潔堆芯”，反之則應(yīng)進行燃料元件破損分析。

　　由于FRI指標計算受影響因素較多，在實際應(yīng)用過程中，對于有明顯燃料破損的機組，F(xiàn)RI值可以真實反映燃料性能。對于只有輕微破損的機組、無破損的凈堆、無破損的污染堆均存在不能真實反映機組燃料運行狀態(tài)的情況。因此，在應(yīng)用此指標時，還應(yīng)結(jié)合Xe-133/Xe-135的比值，碘峰等來綜合判斷。

　�。�2）碘-134/Xe-138

　　如果在功率不變的情況下，碘-134及Xe-138的比活度緩慢上升，則表明出現(xiàn)了沾污鈾釋放，并且沉積在堆芯范圍內(nèi)，如果其比值跳躍式上升，則表明包殼缺陷尺寸增大。

　　5結(jié)論

　�。�1）碘及其放射性比活度在整個循環(huán)中是一個動態(tài)變化的過程，碘-131，134放射性活度在一個循環(huán)中均先上升后逐漸達到平衡，碘-134達到平衡的時間比碘-131短；

　　（2）131Ieq出現(xiàn)活度峰、活度水平超過運行限值、FRI值超過參考值等幾個參數(shù)可以互相印證，綜合判斷；

　　（3）碘-131/碘-133值可以剔除鈾沾污的影響，利用關(guān)系圖，可以初步判斷燃料破損狀況；

　　（4）碘-134可以用來表征堆內(nèi)鈾沾污情況。其與Xe-138的比值可以判斷組件運行情況是否惡化。

　　上述介紹的一種或幾種方法在國內(nèi)外運行電廠均有一定程度的應(yīng)用并可以互相驗證。對不同的機組，經(jīng)過的循環(huán)數(shù)、機組運行狀況等均有一定影響，應(yīng)根據(jù)實際情況有所選擇辯證的應(yīng)用。

　　參考文獻：

　　[1]核電站，杜圣華等編.原子能出版社，1992.6.

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